含水合物粘土质沉积物:形成和气体生成概念

1、引言

本项研究旨在综述有关粘土质沉积物中水合物形成的基本认知,并探讨相关气体生成的电位现象。通过分析耦合孔隙尺度现象和目前简单的鲁棒渐进表达式来获取数量级估计,以帮助理解含水合物粘土质沉积物,并指导设计产气策略。用CO2 替换CH4 是一种可能的产气方案,因此有关CO2 溶解度和相界的参数和CH4 参数将一并报告。

2、相界和气体溶解度

压力和温度影响水合物的组成质量。CH4 分子比CO2 小,更容易进入I 型水合物的两个小型笼状结构中。因此,甲烷水合物的化学计量比(χ=5.8~6.0)更接近理论值χ=46/8=5.75,并且它的压力敏感度比二氧化碳水合物(1.3MPa下,χ 约为6.6;降至4.5MPa 后,χ<6)的化学计量比更低。更重要的是,压力和温度限定了稳态范围和气体溶解量。接下来将概述有关粘土质沉积物中水合物形成时细粒沉积物的小孔隙和竞争性溶质对相界和气体溶解度的影响。文中详细介绍了相界和气体溶解度。

3、粘土质沉积物中的水合物形成

形态学、初始过量气体的水合物体积分数和可用有机碳水合物的体积分数三方面介绍粘土质沉积物中的水合物形成。

4、相关的气体产量分析

重点分析了降压:有效热量和结冰,加热:容积变化以及CO2-CH4 置换:热和体积变化这三方面。

5、讨论与结论

(1)有关沉积物的特征:①比表面积和孔隙度决定孔径。反过来,孔径影响透气性和毛细管作用,并且影响孔径<100nm 时的相界。②沉积物中的最小晶粒决定孔径大小。即使是少量细粒也可以填充砂孔隙空间,因此表征砂质沉积物必须仔细考虑粘土细粒的数量和矿物学特性。③粒径(即比表面积)、有效应力和毛细管作用控制水合物分解的可能性。根据野外数据,可预测粘土质沉积物中的透镜体和结核状水合物。④含水合物粘土质沉积物是二元物质系统,其中分解的水合物周边充满着水合物-游离水饱和性粘土。

(2)水合物形成:①孔隙水中过饱和的溶解气可以聚集形成SH≈2%的水合物饱和度。此外,如果初始代谢碳含量高达约0.5%时,水合物饱和度SH≈20%,则细粒沉积物可变成细粒结晶沉积物。②在原位发现的透镜体和结核形式存在的更高水合物饱和度通常表明,所需的更多的甲烷通过对流和/或扩散运移。

(3)气体生成:
①水合物分解是一个强吸热的反应过程。甲烷水合物分解所需能量相当于将同质量的水温度提升至96℃时所需的能量。在完全绝热条件下,初始温度为10℃的储层具备的潜热足以维持SH=17%的水合物分解,并且不会在减压期间结冰。然而,当初始水合物饱和度为SH≈80%时,所有的可用水会冻结。如果沿流动路径积聚,则冰或水合物的二次生成会阻碍气体产生。②细粒沉积物的渗透性往往会显著降低,因此减压并非是良好的产气机制。然而,减压可以与其他方法(例如加热和化学注浆)共同使用,以制定最佳产气策略。③在水合物分解过程中,水合物中的水和气体积不断膨胀。对于现场条件适合,膨胀系数通常在2~4 之间变化。细粒沉积物体积增长还可能产生许多气体驱动型裂缝。④掺杂二氧化碳的甲烷相界随混合比例的变化而变化。在PT 条件下,通常会产生含甲烷水合物的沉积物,因此注入的二氧化碳会存留于液体相界中,并与游离水结合,形成二氧化碳水合物。在CO2-CH4 置换过程中,释放的热量可维持这一反应。所释放的甲烷体积是普通储藏条件下注入液态CO2 体积的5 倍。

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